南京大学Nat. Commun.:王肖沐课题组揭示黑磷中激子Mott金属绝缘体转变的量子临界现象

发布时间:2022-12-30浏览次数:10

图片



第一作者:郑斌杰,王军转

通讯作者:王肖沐

通讯单位:南京大学

图片

全文速览


量子相变指的是多体相互作用体系由于受量子涨落扰动发生明显的基态的变化,接近绝对零度的量子临界点附近蕴含着丰富的奇异量子物态和关联物理现象。本文采用傅里叶光电流谱测试系统,通过连续变化的温度和光强条件下红外光谱和电学输运性质的研究,全面而深入地绘制了体系对激发相(激子气体、中间金属态和电子-空穴等离子体)的相图。实验发现,即便在接近绝对零度的条件下,黑磷材料随着激子数目的增加也会产生从绝缘体到金属的转变。光学吸收谱清晰刻画了这一激子Mott转变过程中光学性质的剧变,揭示其中的量子临界特性。同时结合输运实验,发现了黑磷材料在量子临界点附近,电阻率随温度变化为线性关系的奇异金属特性。为研究非费米液体理论和超导起源等强关联物理现象提供了一个新的平台。
图片

研究背景


在半导体材料中,由于库伦相互作用,电子与空穴结合形成激子,并决定半导体材料的光电性质。而当材料中的库伦相互作用大幅减弱时(例如静电屏蔽作用剧烈增加),产生激子Mott转变:类似气体的激子解离为电子空穴等离子体,这将会大大改变半导体的光学性质。大量的研究表明激子Mott相变与很多奇异物态有着密切的联系,如:玻色爱因斯坦凝聚(Bose-Einstein condensation, BEC)、超导超流态(Bardeen-Copper-Schrieffer state, BCS)、以及奇异金属等。通常情况下在块体材料中,激子Mott转变的产生需要苛刻的物理条件:极端低温(~2K甚至更低)和超强度的激发光(~1017/cm3)以达到Mott转变所需的激子浓度和静电屏蔽效果。层状结构窄带隙黑磷薄膜受其原子“瓦楞”形排布结构影响,具有各向异性的物理性质,加密了激子的排布,从而降低Mott相变转变的激子浓度,为我们观测量子相变提供了很好的平台。
图片

图文导读


图片

1 黑磷器件结构示意图和光学显微镜图以及红外光电流谱测试系统示意图

首先作者设计了一种三明治黑磷光电探测器件如图1(a)所示,在285 nm二氧化硅的硅衬底上覆盖一薄层(~5 nm)氮化硼,然后覆盖约为10 nm的黑磷,采用转移的石墨烯作为源漏接触,最后覆盖20 nm左右的氮化硼,所有的操作都是在手套箱内完成,确保得到高质量黑磷薄膜器件,最后制作金电极和外电路连接(器件原型为图1(b)下光学显微镜照片)。相比于光发射谱,光电流吸收谱能够真实而全面反映半导体能带结构和物理特性,包括非辐射复合特征以及载流子输运特性,该研究中采用了基于迈克尔孙干涉仪的傅里叶光电流测试系统如图1b)所示,系统测试不同温度和光强下光电流响应谱和电学输运特性,测试光电流时器件源漏电压为1V,双栅调制使得沟道处在零掺杂的本征状态,真实反映了本征黑磷的性质。

  


图片


图2 黑磷量子相变临界示意图和不同温度和激子浓度光电流吸收谱和Hubbard模型


2b)是不同温度和光强下光电流响应谱,我们注意到三种现象:激子浓度极低时(0.5 W/cm2 @ 200 K,上层图)的带边激子吸收现象;大电子空穴浓度下的激子解离和宽谱带内低能吸收(32 W/cm2 @ 260 K,中间图);极高电子空穴浓度下由于电子空穴布局反转带来的光学增益(160 W/cm2 @ 5 K,下层图)。光电流吸收谱明显的变化反应了体系激子行为的相变过程,可以用图2c)简化的Hubbard模型来示意:库仑势和激子动能之间竞争关系产生的结果。

图片


3黑磷激子物态相图和Mott金属绝缘体相变图

更进一步,通过精细测试不同温度以及不同激子浓度光电流谱和光电流输运谱,绘制了激子浓度、温度和各种相:激子气体(exciton gas, EG)、中间金属态(intermediate metal, IM)和电子-空穴等离子体(electron hole plasma, EHP)之间关系图(3 (a))。在这种体系中,电子空穴对间的库仑势U关系决定了系统的性质:在极低激子浓度下,由于激子内电子空穴结合能比较大,对应于半填充的Hubbard绝缘态,这时候表现出的是激子气体特性;随着激子浓度增大,多体相互作用导致电子-空穴受到空间电荷屏蔽,库伦势U显著减小,电子空穴对转化为金属性的等离子体,在这种物态下,沟道的导电性增强。Mott金属绝缘体相变过程通过电学输运测试得到进一步证实如图3(c):激子浓度低是电阻率随温度升高而减小,高浓度时电阻率和温度关系满足,与此同时发现了不同寻常的奇异金属特性,奇异金属特性通常指与费米液体相作用的一类不同寻常的金属,它的电阻率只决定于由温度(散射率和散射长度)一个参量,而这一点揭示了量子临界现象发生。值得一提的是,黑磷激子Mott相变可以在~80K、浓度为~1012/cm2发生,这比普通块体半导体材料发生Mott转变的条件容易实现很多。

图片

总结与展望


本工作设计了一种高质量三明治黑磷光电探测器件,采用改装的傅里叶光电流测试系统,通过对不同温度和光强下光电流响应谱和电学输运性质研究,发现了因体系多体强相互作用和关联态引起吸收增益产生以及光电导金属绝缘体变化的特征,进一步绘制出激子浓度、温度和物态相图,揭示了黑磷中激子的Mott金属绝缘体转变和量子临界现象。该工作中测试的最低温度为5K,如果温度继续降低甚至接近绝对零度,量子临界点有望被观测到,与此同时,连续调节激子的浓度,从而对多体系统相互作用和关联强度进行量子扰动,该体系量子临界点附近的玻色爱因斯坦凝聚和超导超流现象也将会发生,而这个温度应该在0.2-2K之间。

该工作得到了施毅教授、黎松林副教授和王枫秋教授的支持。该项研究得到国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划的资助。

转自:高校科研动态